王雙印課題組在光電催化合成氨領域取得重要進展（圖文）

近期，我院王雙印教授團隊在Cell姊妹刊Chem（影響因子14.1）上發表研究論文，報道了其在光電催化合成氨領域的重要進展。

氨（NH₃）被視為綠色無碳、易運輸、高能量的能源載體。開發常溫常壓下将N₂和水轉化為NH₃的方法吸引了衆多研究者的注意。光電化學（PEC）直接将氮氣和光轉化為氨氣而受到衆多關注。但其也存在一些問題亟待解決：(1) 低的氨産物産率，歸結于N₂在水溶液中低的溶解度、電極表面對N₂的低吸附、N-N鍵難以斷裂等因素; (2) 低的法拉第效率，歸結于氫析出反應（HER）更快的反應速率。因此，為了提高光電陰極的PEC 氨産率以及法拉第效率，設計高效并且穩定運行的NRR光陰極刻不容緩。

為此，2003网站太阳集团王雙印教授團隊利用親氣親水異質結構Au-PTFE/Si光電陰極調控質子和N₂參與光電固氮反應。為了抑制HER和加強N₂向表面的擴散，在Si基光電陰極表面引入了疏水的多孔聚四氟乙烯（PTFE），Au作為氮還原催化劑，被高度地分散在Si和PTFE表面上。相比于Au/Si光電陰極表面，Au-PTFE/Si基光電陰極表面顯示了明顯的疏水（電解質溶液）性和親氣（N₂）行為。在光照和-0.2 V電位下，NH₃産率和法拉第效率分别為18.9 μg cm^-2 h^-1和37.8%。基于理論計算和實驗結果，Au-PTFE/Si基光電陰極的PEC NRR行為可能分為三步：活性質子（*H）産生在PTFE表面的Au顆粒；*H向内部擴散至更強電流的Au顆粒生成* NNH；* NNH和*H進一步擴散至Si基表面的Au顆粒産生NH₃。

這一工作為優化氮還原轉化效率提供了新的思路。該研究工作的合作者包括科廷大學蔣三平教授，上海矽酸鹽研究所周懷娟博士，以及南京師範大學李亞飛教授。第一作者為2003网站太阳集团鄭建雲博士。

圖：Au-PTFE/Si和Au/Si基光電陰極的PEC NRR性能及反應機制

原文鍊接如下：

https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(18)30542-4